研究團隊通過在有機晶體管中引入兩個光激發和抑制功能互補的本體異質結（PDPP3T:PCBM和P3HT:PCBM），制備了主動適應有機晶體管（OAAT）。該器件可以在跨越六個量級的光照范圍內實現載流子濃度自適應調節，成功模擬了明暗適應、背景光適應等主動適應行為。通過定義主動適應系數（AAI）對光適應性能進行定量評估，其變化趨勢與人眼適應的性能相一致（12.4@105cd m^?2）。通過機制研究建立了器件的AAI-光強-時間的工作模型，為OAAT的按需定制奠定了理論基礎。此外，構筑的柔性器件陣列（3×3）在104cd m^?2光強下適應時間小于2s，展現了比人眼更快的背景適應能力，為機器視覺等智能系統的設計提供了新思路（Nat. Electron. 2021, 4, 460）。

在此研究中，界面電荷時間空間分布情況對于機制的研究至關重要。開爾文探針力顯微鏡（KPFM）是研究材料表面電荷濃度空間分布隨時間變化的有效手段。為定量探究頂層PVCN絕緣層表面電勢隨時間和光強的變化關系，制備了如圖1所示的器件。當外界光強刺激在1~10²cd m^?2時，表面電勢維持穩定。當光強由10⁴增加至10⁶cd m^?2時，表面電勢開始出現衰減，其衰減時間常數τ由2.15 s降低至0.32 s；該趨勢與光控電流的動態響應行為一致，進一步證實了導電溝道內有效柵壓的動態衰減是載流子濃度自適應調節的主要原因。綜合以上分析，PDPP3T:PCBM和P3HT:PCBM異質結分別具有瞬時的光電流響應以及動態的適應衰減功能，兩者的功能互補性賦予了器件獨特的光控主動適應特性。

結合傳統無機單離子注入摻雜的基本原理，提出并建立了聚合物半導體的納米限域電化學離子注入方法。該方法利用離子液體和高玻璃化轉變溫度聚合物構筑的固態電解質，重塑電化學摻雜的邊緣電場，從而精準控制離子的定向遷移。利用該方法，研究團隊將聚合物半導體的表觀摻雜分辨率提升至56納米，摻雜橫向擴散長度達到9.3納米，較此前聚合物電化學摻雜的最優分辨率提升2個量級以上。此外，該研究揭示了摻雜分辨率、玻璃態轉變溫度及環境溫度的依賴關系并建立了工作模型，為聚合物半導體器件的高密度集成與智能感知功能應用奠定了基礎。相關研究成果發表于Nature Nanotechnology雜志上（Nat. Nanotechnol. 2024, 19, 1122）。

雖然通過電解質玻璃化轉變溫度的調控不僅可以獲得高空間分辨的摻雜，而且還能維持優異的電學性能。但是受限于掩膜蒸鍍的分辨率，只能得到微米級的圖案化摻雜。為了進一步提高摻雜分辨率，以原子力顯微鏡（C-AFM）探針作為頂電極對PBTTT薄膜進行離子摻雜。圖2展現的是基于C-AFM探針摻雜過程的示意圖，其中所采用的C-AFM探針的型號為SCM-PIT-V2（針尖曲率半徑為25 nm）。具體摻雜過程為：采用Peak force tuna模式，在探針上施加電壓使其發生類離子注入電化學摻雜；待摻雜完成，迅速剝離電解質絕緣層。將C-AFM探針摻雜與電性能表征技術聯用，其中亮白色為高電流區域（代表著高導電能力）為摻雜區域，實現了納米級超高分辨率的摻雜，最高分辨率提升至56 nm，橫向擴散長度為9.3 nm，進一步實現了均勻的陣列化摻雜。

科研團隊提出并構建了聚合物多周期異質結（PMHJ）熱電材料，利用兩種不同的主體分子組裝類超晶格結構，推動塑料基熱電材料的ZT值首次突破1.0。PMHJ聚合物薄膜具有周期有序的納米結構，其中兩種聚合物厚度均小于10納米，相鄰界面約為2個分子層且具有體相異質特征。優化后的PMHJ薄膜不但可以保持優異的電荷輸運特性，同時大幅抑制聲子/類聲子傳播，368 K下的熱電優值為1.28，超過商品化無機材料在該溫區的性能水平。該成果標志著塑料基熱電材料開始步入ZT>1.0時代，為高性能實用化塑料基熱電材料的研究提供了全新思路。此外，PMHJ結構具有優異的普適性，其加工方式與溶液法制備技術兼容，在柔性供能器件方面具有重要應用潛力。該研究打破了現有高性能聚合物熱電材料不依賴熱輸運調控的認知局限，為塑料基熱電材料領域的持續發展提供了新路徑。相關研究工作發表于Nature雜志上（Nature 2024, 632, 528）

使用光誘導力納米紅外顯微鏡（Photo-induced force infrared microscope, PiFM-IR）技術對暴露在表面的界面層進行了表征。PiFM-IR技術可以在納米尺度上對中紅外波段吸收的物質進行成像，可以觀察薄膜樣品的相分離情況。PBTTT和PDPPSe-12在中紅外波段的特征峰分別為1172 cm^-1和1212 cm^-1。如圖3所示，界面層表現出明顯且均勻的相分離特征，表面呈現出細小纖維的聚集狀態。PDPPSe-12和PBTTT的組分圖疊加在一起時，可以看到界面層具有明顯的互穿網絡結構，類似于聚合物太陽能電池的共混界面。以上結果表明，PMHJ薄膜中的界面層具有共混體相異質結的特征。這展示了PMHJ薄膜在幾何結構上的優勢，與具有原子級平整度的無機超晶格相比，其相對粗糙的界面有望增強界面處的“聲子”漫散射。

掃描熱顯微鏡（Scanning thermal microscopy, SThM）是一種高靈敏技術，可以在納米級分辨率上確定材料的局部熱學性能，用于評估薄膜的熱傳導能力（面內及面外方向）。利用SThM定性比較了PMHJ薄膜和單一薄膜的熱傳導能力。為排除襯底以及探針與樣品表面熱交換的影響，首先在同一基底上制備了PBTTT/PMHJ、PDPPSe-12/PMHJ薄膜，并測試了分界線兩側的掃描熱電壓（V3ω）。掃描熱電壓越高，表明熱流從探針傳入樣品的能量越低，樣品熱導率越低。如圖4所示，PBTTT和PDPPSe-12薄膜表面的V3ω約為1 mV。與之形成鮮明對比的是，PMHJ薄膜表面的V3ω高達8 mV。這表明相對于PBTTT和PDPPSe-12薄膜，PMHJ薄膜的總熱導率顯著降低。

1.He, Z.; Shen, H.; Ye, D.; Xiang, L.; Zhao, W.; Ding, J.; Zhang, F.; Di, C.*; Zhu, D., An organic transistor with light intensity-dependent active photoadaptation. Nature Electronics 2021, 4 (7), 522-529.

2.Xiang, L.; He, Z.; Yan, C.; Zhao, Y.; Li, Z.; Jia, L.; Jiang, Z.; Dai, X.; Lemaur, V.; Ma, Y.; Liu, L.; Meng, Q.; Zou, Y.; Beljonne, D.; Zhang, F.*; Zhang, D.; Di, C.*; Zhu, D., Nanoscale doping of polymeric semiconductors with confined electrochemical ion implantation. Nature Nanotechnology 2024, 19 (8), 1122-1129.

3.Wang, D.; Ding, J.; Mal, Y.; Xu, C.; Li, Z.; Zhang, X.; Zhao, Y.; Zhao, Y.; Di, Y.; Liu, L.; Dai, X.; Zou, Y.; Kim, B.; Zhang, F.; Liu, Z.; McCulloch, I.; Lee, M.; Chang, C.; Yang, X.; Wang, D.; Zhang, D.; Zhao, L. *; Di, C.*; Zhu, D., Multi-heterojunctioned plastics with high thermoelectric figure of merit. Nature 2024, 632 (8025), 528-535.